有氧氧化脱硫是一种安全环保的脱硫方法,但是氧气常需要在较为苛刻的条件下才能被激活,合成高效的有氧氧化脱硫催化剂是提高脱硫活性的有效途径。以氯化钴、钼酸铵为原料,以尿素为沉淀剂和结构控制剂,采用一步水热法合成了大比表面积的花状钼酸钴(CoMoO4)。通过FT?IR、XRD、SEM、XPS和N2?吸附脱附技术确定了催化剂的形貌和结构特征;以CoMoO4为催化剂、氧气为氧化剂,氧化脱除模拟油中的二苯并噻吩,考察了温度、氧气流量、催化剂质量以及硫化物类型对氧化脱硫的影响;此外,研究了花状CoMoO4的循环使用性能。结果表明,在最适宜的反应条件下,脱硫率达到98.2%;催化剂循环使用5次后,氧化脱硫活性无明显降低,超氧自由基的形成提高了脱硫活性。
以柠檬酸和氯化胆碱为原料合成柠檬酸型低共熔溶剂,通过红外光谱和氢谱确定了低共熔溶剂中存在氢键作用。以低共熔溶剂为萃取剂、过硫酸氢钾为氧化剂,脱除模拟油中的硫化物。对低共熔溶剂中水的质量、氧化剂的质量、n(ChCl)/n(CA)、反应温度和不同硫化物的影响进行考察,并确定了最佳反应条件。结果表明,在模拟油体积为5 mL、n(ChCl)/n(CA)=1.0∶0.5、低共熔溶剂体积为2.0 mL、反应温度为30 ?C、过硫酸氢钾溶液质量为0.6 g、水的质量为0.4 g的条件下,模拟油中的二苯并噻吩(DBT)脱除率为98.50%。低共熔溶剂经过5次重复回收利用后,DBT脱除率仍在95.00%以上。
以正辛酸?氯化锌型低共熔溶剂(OA?ZnCl2)为添加组分、硅胶(SG)为载体,经溶胶?凝胶过程合成OA?ZnCl2/SG负载型催化剂。采用红外光谱、X射线衍射、N2?吸附脱附和扫描电镜等技术对催化剂的结构进行分析。以OA?ZnCl2/SG为吸附剂和催化剂、双氧水为氧化剂,研究其氧化脱硫性能。考察了低共熔溶剂的负载量、反应温度、n(H2O2)/n(S)、催化剂质量和不同硫化物对脱硫效果的影响。结果表明,在最佳条件下催化剂的脱硫率达到95.6%,经过5 次循环后脱硫率降为89.7%。
以硫酸钛为原料,通过马弗炉直接高温锻烧制备二氧化钛(TiO2)。采用FT?IR、XRD、UV?Vis、SEM技术对催化剂的结构进行表征。结果表明,直接煅烧法可以制备锐钛矿型二氧化钛,并将其应用于二苯并噻吩的氧化脱硫。以乙腈为萃取剂、二氧化钛为催化剂,考察了氧化法脱除模拟油中的二苯并噻吩。研究催化剂质量、反应温度、n(H2O2)/n(S)、不同含硫化合物对脱硫效果的影响,并且对催化剂循环使用性能进行考察。在最优脱硫条件下,二苯并噻吩、4,6?二甲基二苯并噻吩、苯并噻吩和混合柴油的脱硫率分别为99.5%、35.6%、65.0%和53.4%。催化剂循环使用5次后,催化脱硫效果仍高达90.3%。